PNAS螺旋电极化液晶中的非经典相位

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撰稿

赵秀虎（华南理工大学）

阐明

本文由论文做家投稿

非线性光学三波混频是基于两个输入光子和非线性介质之间的光互相影响形成新光子的根底路径。这在频次更改及联系运用中尤其重大。

由于三波之间的相位在其传达流程中自力或随机改革，是以这类非线性光学流程每每具备低更改效率。为了将它们用于真实的光学频次更改配置，人们已提议经过相位般配、准相位般配和随机相位般配等法子来加强强调更改光。

此中，准相位般配供给了高效、灵巧的激勉前提，可经过人为制备分层极化非线性光学晶体的方法来实行。此中想法想是周期性地罗列联系长度为Lc=λ/4(nω-n2ω)的一维高低极化矢量，这类周期性罗列不利于光的反向更改，保证了每个极化域上的相位般配。

迄今为止，对非线性相位般配流程的大大都理论刻画都假如线偏振基频光与相对简明的极化布局互相影响，忽略了线性光学效应（如线性和圆双折射）和与偏振方位联系的非线性极化率，或是粗心了由光学各向异性致使的繁杂相位改革。形成这类状况的缘由主若是测验上也许实行的周期性极化布局及准相位般配系统特别有限。是以，探求新式非线性光学系统并完满准相位般配联系理论有益于切确解析繁杂极化状况中的相位般配前提，进一步驱策对光-物资非线性互相影响的深入摸索。华南理工大学SatoshiAya（谢晓晨）和黄明俊课题组历久合营，在新式铁电向列相(ferroelectricnematic，简称NF)液晶的分子库建筑、光电效应、非线性光学以及拓扑布局钻研方面具备历久的堆集。NF液晶具备特殊且可调控的极化结洽商卓越的非线性光学个性，为咱们供给了摸索未知相位般配前提的测验机遇。近期，该钻研团队提议了并阐明了螺旋铁电向列相（helieletricnematic，简称HN*）液晶编制（图1C）中二次谐波形成(second-harmonicgeneration，简称SHG)相位般配前提的通用理论框架，初次探究了整个联系的光学各向异性和极化回旋效应。另外，HN*液晶对电场的呼应格外敏锐，显示出了风趣的电场切换流程，阐明非线性光学强调也许经过相位般配-不般配切换举办显著调制。该效果以Nontrivialphasematchinginhelielectricpolarizationhelices:Universalphasematchingtheory,validation,andelectricswitching为题颁发在ProceedingsoftheNationalAcademyofSciencesoftheUnitedStatesofAmerica(简称PNAS)。

建筑了非典范相位般配的理论与打算法子

在SHG的普遍流程中，本钻研团队将光学各向异性和电极化回旋效应试虑在内。经过数值模仿，得到了介质出口处的集体二次谐波输出：从这个联系也许理解地看出，为了得到高转折效率SHG，沿x、y和z的整个投影电场或此中最少一个该当好坏零的而且跟着厚度而延长（详细的数值打算流程见正文）。图1.百般二阶非线性光学流程比较：(A)随机散布的非联系前提，(B)对齐的相位失配前提，(C)和(D)保守极化布局的准相位般配前提以及极化螺旋的准相位般配前提。

觉察并考证了极化螺旋中的非典范相位般配

本钻研团队为了考证非典范相位般配的理论与打算法子的合用性，较量了周期性极化(PP)布局（用于理论测试）和HN*相材料的数值打算中SHG的相位般配前提。在具备PP布局的保守准相位般配材猜中（图1C），从一个域到相邻域电极化的不接连π回旋致使了灵验二阶非线性系数的翻转。由于基波的入射偏振平行于电极化，该类情景不存在双折射。但是，HN*液晶做为一种特殊的调制极化布局，与光学单轴液晶分子长轴平行罗列的部分极化沿螺旋轴接连回旋（图1C），使得灵验二阶非线性系数沿传达方位也产生接连回旋。另外，HN*液晶使基波和二次谐波的相位都被调谐。图2呈现了二次谐波记号强度在不同介质厚度下的数值打算成果。图2：PP（顶部）和HN*（底部）布局的二次谐波记号的数值模仿较量既然这类非典范相位般配理论上曾经有了新的攻破，那末它能否合用于本质呢？为了在测验上考证这类新的理论，本钻研团队制备了具备不同浓度R手性搀杂的HN*液晶，并丈量了螺距和二次谐波记号的联系性。这些HN*液晶在较厚液晶盒中显示出强调的二次谐波记号（图3B和C）。经过绘制不同厚度下的最大二次谐波强度呈二次方联系（图3C）。这阐明了相位般配前提曾经实行，与理论展望特别一致（图2F和G）。为了进一步检讨偏振敏捷度，该团队操纵左旋或右旋圆偏振光举办泵浦以跟踪二次谐波记号。图3B也呈现了左旋和右旋圆偏振入射光泵浦的SHG效率随温度和厚度改革联系。这些数据阐明了数值打算和测验之间的优良对应联系。图3：右手性HN*液晶的二次谐波记号做为泵浦基波四种前提下的螺距函数与测验数据

非鄙俚电更改的非线性光学个性

与保守的固体准相位般配器件比拟，HN*液晶固有的向列相液晶属性也许经过电场来切换取向状况，进而改革SHG流程的光学相位前提。这类可切换性使HN*液晶也许做为可重构的非线性光学元件。本钻研团队在同向平行磨擦液晶盒中举办的SHG模仿和测验。图4呈现了在相悖直流电场下极化螺旋的工夫演化，此中假如表面极化被无穷强地锚定。当直流电场平行于表面极化施加时（图4C），极化偏向电场方位。从圆形相位投影图中也许看出，右手螺旋启动极化更多地朝向西朔方位。雷同地，相悖的直流电场下极化更偏向于东南边位罗列（图4D）。这类在相悖直流电场下极化定向性的差别使二次谐波输出不同。图4：电可调极化布局与二次谐波强度联系本钻研团队采取新式的具备极化螺旋的HN*液晶，呈现出非典范的相位般配前提，50μm介质中的更改效率最大概为0.%，也许忖度2cm（非线性光学晶体的典范长度）的HN*液晶材料更改效率约为3%。归纳思索光学各向异性和电极化回旋效应后，完满了非线性光学相位般配理论以具备更普及的合用性。测验成果与基于广义理论的数值打算一致，斥地了可安排可调控的极化布局，为展望不同电极化结洽商光偏振前提下的非线性光学供给了理论根本。另外，HN*液晶具备的高起伏性和自愿的极化，可做为具备电可重构可调性的非线性光学更改和强调的幻想液体平台，这一觉察为开拓基于极性液编制统的新式非线性光学元件斥地了道路。

论文音信

ZHAOX,LONGH,XUH,etal.Nontrivialphasematchinginhelielectricpolarizationhelices:Universalphasematchingtheory,validation,andelectricswitching.ProceedingsoftheNationalAcademyofSciences,,(29):e2205636.

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